自2015年美國華盛頓大學(xué)徐曉東教授課題組報道了第一個基于二維TMDC材料的微納激光器，在低溫下實現(xiàn)了激光發(fā)射，從此拉開了二維材料激光器研究的序幕。他們將單層WSe2轉(zhuǎn)移到在磷化鎵材料上制備的光子晶體微腔上(圖1(a))，通過移除光子晶體上3個相鄰的小孔形成線性缺陷腔，也被稱為L3光子晶體缺陷微腔。激光的發(fā)射主要通過“L-L"曲線中的明顯扭結(jié)和線寬變窄來識別(圖1(b))。

　　之后，人們對于二維層狀材料激光器進(jìn)行了大量的研究。美國加州大學(xué)張翔教授課題組將單層WS2 (帶隙約2 eV) 嵌在氮化硅(Si3N4)微盤諧振腔和氫倍半硅氧烷(HSQ)薄膜中間(圖1(c))，在低溫下實現(xiàn)了激子型激光。HSQ薄膜既能增強(qiáng)微腔的腔模式與增益介質(zhì)中激光模式的重疊程度，又能避免材料暴露在空氣中而被降解。與直接將單層材料放置在腔體上構(gòu)成的器件相比，這種封裝方法還把該結(jié)構(gòu)的光學(xué)限制因子提高了約30%。該激光器量子產(chǎn)率高，面積小且功耗低。

　　圖1 低溫下實現(xiàn)了激子激光器。(a) WSe2/光子晶體復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖;(b)激子激光器的光譜性質(zhì);(c) WS2/微盤復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖

　　同年，加拿大麥吉爾大學(xué)Salehzadeh等人在室溫下實現(xiàn)了二維層狀材料激光器(圖2(a))，他們將機(jī)械剝離得到的四層MoS2嵌入在SiO2微盤和獨(dú)立的微球之間來構(gòu)建激光器件。這種的腔結(jié)構(gòu)可以提高品質(zhì)因子，顯著增強(qiáng)MoS2與光腔模之間的耦合程度，最終在室溫下實現(xiàn)了連續(xù)光泵浦的超低閾值激射，圖2(b)、2(c)是對應(yīng)的激子激光光譜。這是二維層狀材料激光器進(jìn)入實際應(yīng)用的第一步，是TMDC半導(dǎo)體激光器實現(xiàn)室溫應(yīng)用的里程碑。

　　之后，在2017年，新加坡南洋理工大學(xué)于霆教授課題組將單層WS2放置在DBR微腔中構(gòu)筑了垂直腔面發(fā)射器(VCSEL)，在室溫下使用532 nm的連續(xù)光泵浦,實現(xiàn)了低閾值的激光發(fā)射(圖2(d))。

　　上述研究都是在可見光區(qū)實現(xiàn)了二維材料的激子發(fā)射。然而，在可見光波長范圍內(nèi)的應(yīng)用難以實現(xiàn)，如果可以在近紅外波段內(nèi)實現(xiàn)激射，就可以與硅基集成技術(shù)聯(lián)系起來，應(yīng)用于片上光互連和光電集成領(lǐng)域。

　　2017年，清華大學(xué)寧存政教授課題組將單層MoTe2轉(zhuǎn)移到一維硅基光子晶體上(圖2(e))，展示了單層TMDC半導(dǎo)體材料在紅外光譜范圍內(nèi)的室溫激光發(fā)射，表明在室溫下可能制造出具有最小增益介質(zhì)體積和器件尺寸的激光器，實現(xiàn)高效能的片上光互聯(lián)。

　　圖2 室溫下實現(xiàn)了激子激光器。(a) MoS2/微球-微盤復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖;(b)-(c)激子激光器的光譜性質(zhì);(d) WS2/DBR復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖;(e) MoTe2/光子晶體復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖

　　2018年，中山大學(xué)王雪華教授課題組將多層MoTe2作為增益材料放在L3型硅光子晶體納米腔中，實現(xiàn)了類激光的發(fā)射。隨后，在2019年，王雪華教授課題組將單層MoTe2夾在兩層氮化硼(BN)之間制得了三明治結(jié)構(gòu)的異質(zhì)結(jié)，此結(jié)構(gòu)保護(hù)了層狀材料免受空氣和水分的影響，然后將其放置到單模共振腔上，在室溫下實現(xiàn)了激光發(fā)射。

　　在上述文獻(xiàn)中，基于二維TMDC的激光器使用的單層TMDC材料均是通過機(jī)械剝離方法獲得，重復(fù)性和可控性存在一定挑戰(zhàn)。為了解決這一問題，北京大學(xué)張青教授課題組將CVD法生長的高質(zhì)量、大面積的單層MoS2用作激光器的增益材料，將表面光滑的SiO2微球放在CVD法生長的單層MoS2薄膜上(圖3(a))，在較大的溫度范圍內(nèi)(77 K- 400 K)實現(xiàn)了激光發(fā)射(圖3(b)-(c))。

　　圖3 高溫下實現(xiàn)了激子激光器。(a) MoS2 /微球復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖; (b)-(c)激子激光器的光譜性質(zhì)

　　2、層間激子激光器

　　在先前的研究中，主要是TMDC材料的激子激光發(fā)射，大部分出射光位于可見光波段，而異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建為帶隙調(diào)節(jié)提供了更多方式。異質(zhì)結(jié)中層間激子其輻射位置處于紅外波段，可以與硅光子學(xué)的技術(shù)兼容。層間激子相對較長的壽命也降低了激光出射對于微腔品質(zhì)因子的要求。

　　2019年，新加坡南洋理工大學(xué)高煒博教授課題組第一次報道了室溫下基于MoS2/WSe2異質(zhì)結(jié)的室溫層間激子激光器。圖4(a)所示為激光器的三維結(jié)構(gòu)示意圖，將MoS2/WSe2異質(zhì)結(jié)放在垂直耦合的光子晶體腔上，實現(xiàn)了在紅外波段的激光發(fā)射，能夠與硅光子技術(shù)相兼容，為納米光子學(xué)的應(yīng)用提供了更多的可能。

　　隨后，美國密歇根大學(xué)的鄧慧教授課題組也通過將WSe2/MoSe2異質(zhì)結(jié)放在集成的氮化硅(SiN)光柵諧振器中實現(xiàn)了層間激子激光(圖4(b))。圖(c)-(e)是層間激子激光的光譜性質(zhì)，利用邁克爾遜干涉儀來研究了層間激子激光的空間相干性，排除了超線性相關(guān)性以外的其他可能原因，如局域激子等，證實了空間相干性激光的形成。

　　圖4 層間激子激光器。(a) WSe2/MoSe2異質(zhì)結(jié)/光子晶體復(fù)合結(jié)構(gòu)的示意圖;(b) WSe2/MoSe2異質(zhì)結(jié)/光柵-腔激光系統(tǒng)的示意圖;(c)-(e)層間激子激光器的光譜性質(zhì)

　　總結(jié)與展望

　　從目前的研究結(jié)果來看，TMDC激光器已經(jīng)能在室溫條件下實現(xiàn)，主要包括光致激子發(fā)光和層間激子發(fā)光，波長覆蓋了可見區(qū)和紅外區(qū)域，能與硅基光子學(xué)相兼容，為納米光子學(xué)在片上光互連和光電集成等發(fā)面的應(yīng)用邁出了堅實的一步。

　　但是還存在許多挑戰(zhàn)，目前所有的TMDC激光器都是光泵浦的，這限制了它的實際應(yīng)用。因此，如何實現(xiàn)電泵浦下的激光產(chǎn)生還需進(jìn)一步的探索。未來在電泵浦TMDC激光器以及基于TMDC材料的極化聲子激光器方面均有很大的發(fā)展空間，值得深入探索與研究。

     參考文獻(xiàn)： 中國光學(xué)期刊網(wǎng)

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